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【Adv.Funct.Mater.】高效的單原子Fe基催化劑用于鋅-空氣電池
發表日期: 2019-02-18 文章來源:
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  能源是人類文明進步和發展的物質基礎。近年來,隨著化石能源的逐漸消耗和日益突出的環境污染問題,人類對綠色、清潔、可再生能源的需求急劇增長。水分解、燃料電池、金屬-空氣電池等高效、低成本能量存儲與轉換技術的開發已成為研究的前沿領域。其中,鋅-空氣電池使用水系電解液具有低成本、安全、環境友好的優勢,理論能量高達1084 Wh/kg,有望成為新一代儲能設備。根據使用需求,鋅-空氣電池可以做成一次電池、可充放電電池以及柔性電池。鋅-空氣電池的放電過程涉及氧還原反應(ORR,而充電過程涉及析氧反應(OER) 。目前Pt基催化劑是優良的ORR催化劑,IrRu基催化劑在OER反應中具有優異的催化性能,但是鉑族元素在地殼中儲量稀少、價格昂貴,穩定性差,且功能單一。因此,開發低成本、高效、穩定的非貴金屬催化劑對于鋅-空氣電池的商業化推廣具有重要意義。 

  單原子催化劑具有高的本征活性、最大化的原子利用效率以及特定的催化劑結構。近年來,基于單原子催化劑的制備、表征和催化性能研究成為能源、材料和催化領域的研究熱點。非貴金屬的Fe基、Co基、Ni基、Mn基單原子催化劑顯示出優異的電催化性能,有望成為鉑族貴金屬催化劑的替代材料。特別是Fe基單原子催化劑在堿性條件下的ORR反應中具有優于Pt基催化劑的性能,表現出更高的半波電位、更大的極限電流密度和擴散電流密度。 

  近日,在中國科學院北京納米能源與系統研究所孫春文研究員課題組,韓軍興副研究員等人基于金屬一有機框架材料(MOF)包覆和高溫裂解技術成功制備了單原子Fe基催化劑。該工作以二價的FeSO4作為Fe前軀體;1,10-鄰菲羅啉作為有機配體(Phen),通過與Fe2+離子配位形成有機復合物(Fe-Phen)。在MOF晶體生長過程中,有機復合物分子(Fe-Phen)被原位包覆在具有分子尺寸的納米腔體中,彼此被MOF骨架隔離開。在Ar氣氛下經過900℃高溫焙燒后得到單原子分散的Fe基催化劑。電化學測試結果表明單原子Fe基催化劑在ORR反應中的半波電位高達0.91 V,比傳統的Pt/C催化劑高90 mV,并且優于目前文獻中報道的絕大多數催化劑;電化學活性表面積約是商業Pt/C催化劑的兩倍。將單原子Fe基催化劑用作一次-空氣電池的正極催化劑,電池開路電壓高達1.51 V,優于Pt/C催化劑(1.45 V);功率密度達到96.4 mW cm-210 mA cm-2的電流密度進行放電,一次鋅-空氣電池可以在1.28 V的放電電壓下穩定運行2000 min以上。 

 

1. a) 一次-空氣電池結構示意圖b) 不同催化劑制備的電池的開路電壓隨時間的變化曲線; c) 電池功率密度特性;d) 電池放電曲線;e) 10 mA cm-2的電流密度下電池恒流放電曲線;f) 展示鋅-空氣電池可以為電子手表供電。 

  除了表現出優異的ORR催化性能外,單原子Fe基催化劑還具有較好的雙功能(ORR/OER)催化特性,Ej10E1/2的電位差為0.92 V,小于貴金屬復合催化劑(Pt/C+RuO2)的(0.94 V)。將單原子Fe基催化劑用作可充放電鋅-空氣電池的正極,鋅-空氣電池10 mA cm-2的電流密度下可以穩定運行超過250 h。將單原子Fe催化劑用作柔性可折疊鋅-空氣電池的正極,電池1 mA cm-2的電流密度下可以穩定運行超過120 h 

2. a) 柔性可折疊-空氣電池示意圖 b) 1 mA cm-2的電流密度下電池充放電曲線 c) 柔性-空氣電池的折疊性能測試d) 串聯的兩組柔性-空氣電池為發光二極管陣列供電。

  相關研究成果以“Single-Atom Fe-Nx-C as an Efficient Electrocatalyst for Zinc-Air Batteries 為題發表在最新一期的Advanced Functional Materials 上(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201808872) 。該項工作得到了科技部國家重點研發計劃(2016YFA0202702)和國家自然科學基金(51672029, 51372271)的經費支持。 

評 論
 
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